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論文

Oxygen potential measurement of (Pu$$_{0.928}$$Am$$_{0.072}$$)O$$_{2-x}$$ at high temperatures

松本 卓; 有馬 立身*; 稲垣 八穂広*; 出光 一哉*; 加藤 正人; 森本 恭一; 砂押 剛雄*

Journal of Nuclear Science and Technology, 52(10), p.1296 - 1302, 2015/10

 被引用回数:6 パーセンタイル:45.92(Nuclear Science & Technology)

(Pu$$_{0.928}$$Am$$_{0.072}$$)O$$_{2-x}$$の酸素ポテンシャルを1473K, 1773K及び1873Kにおいて気相平衡法により測定した。O/M=1.96以上ではAmが還元、O/M=1.96以下ではPuが還元されることを確認した。

論文

The Influences of Pu and Zr on the melting temperatures of the UO$$_{2}$$-PuO$$_{2}$$-ZrO$$_{2}$$ pseudo-ternary system

森本 恭一; 廣岡 瞬; 赤司 雅俊; 渡部 雅; 菅田 博正*

Journal of Nuclear Science and Technology, 52(10), p.1247 - 1252, 2015/10

 被引用回数:4 パーセンタイル:33.25(Nuclear Science & Technology)

福島第一原子力発電所の事故に対する廃炉計画の一環として、損傷炉心からのデブリの取出しやその後の保管の検討が進められている。これらの検討にはデブリの熱特性や機械特性を評価し理論的な根拠に基づいた事故シナリオにおける燃料の溶融過程の予測が必要である。本研究では模擬デブリ試料としてU, Pu, Zrの混合酸化物を作製し、燃料の溶融過程を検討する上で重要な熱特性の一つである融点についてサーマルアレスト法によって測定した。得られた結果から模擬デブリ試料の融点に対するPu及びZrの影響について評価した。

論文

Chlorination of UO$$_{2}$$ and (U,Zr)O$$_{2}$$ solid solution using MoCl$$_{5}$$

佐藤 匠; 柴田 裕樹; 林 博和; 高野 公秀; 倉田 正輝

Journal of Nuclear Science and Technology, 52(10), p.1253 - 1258, 2015/10

 被引用回数:6 パーセンタイル:45.92(Nuclear Science & Technology)

東京電力福島第一原子力発電所事故で発生した燃料デブリの処理に乾式処理技術を適応させるための前処理技術の候補として、塩素化力の強いMoCl$$_{5}$$を用いてUO$$_{2}$$及び(U,Zr)O$$_{2}$$模擬デブリを塩化物に転換するための試験条件及び反応副生成物を蒸留分離する条件を調べた。粉末状のUO$$_{2}$$及び(U,Zr)O$$_{2}$$は300$$^{circ}$$Cでほぼ全量が塩化物に転換された。(U,Zr)O$$_{2}$$高密度焼結体については、300$$^{circ}$$Cと400$$^{circ}$$Cでは試料表面のみが塩化物に転換され内部まで反応が進行しなかったが、500$$^{circ}$$Cでは生成したUCl$$_{4}$$が蒸発して試料表面から分離されたためにほぼ全量が塩化物に転換された。反応副生成物であるMo-O-Clは、温度勾配下での加熱によりUCl$$_{4}$$から蒸留分離された。

論文

Chemical interaction between granular B$$_{4}$$C and 304L-type stainless steel materials used in BWRs in Japan

柴田 裕樹; 坂本 寛*; 大内 敦*; 倉田 正輝

Journal of Nuclear Science and Technology, 52(10), p.1313 - 1317, 2015/10

 被引用回数:16 パーセンタイル:79.46(Nuclear Science & Technology)

炭化ホウ素/ステンレス鋼の系は熱力学的に不安定なことはよく知られており、これらの材料間においておよそ1273Kを超えた温度で化学的相互作用が起こるであろうということを示している。この化学的相互作用は、シビアアクシデントの初期段階において中性子吸収棒の融解そしてそれに続くこれら材料の再配置へと繋がっていく。そしてその際に生成した溶解生成物は制御棒ブレードやジルカロイチャンネルボックスや燃料棒といった周辺の原子力材料と相互作用していき、燃料集合体の崩落へと繋がっていくことが予期される。B$$_{4}$$Cとステンレス鋼との化学的相互作用に関する既往の研究では、粉末またはペレット状のB$$_{4}$$Cが使用されている。しかし日本のBWRの中性子吸収棒には粒状のB$$_{4}$$Cが採用されている。そこで本研究では、日本のBWRで採用されている材料、すなわち粒状のB$$_{4}$$Cとステンレス鋼を用いた試験を実施し、粒状B$$_{4}$$Cとステンレス鋼間の化学的相互作用の反応速度はペレットまたは粉末状B$$_{4}$$Cとステンレス鋼間とは明らかに異なっていることが判明した。

論文

Hydrogen generation by water radiolysis with immersion of oxidation products of zircaloy-4

松本 義伸*; Do, Thi-Mai-Dung*; 井上 将男; 永石 隆二; 小川 徹

Journal of Nuclear Science and Technology, 52(10), p.1303 - 1307, 2015/10

 被引用回数:4 パーセンタイル:33.25(Nuclear Science & Technology)

酸化物等の固体材料が水中に添加されると、放射線分解による水素発生が増大することが知られている。本研究では、シビアアクシデント後のデブリが共存する炉水からの水素発生挙動を予測するため、水の$$gamma$$線分解による水素発生に対する、ジルコニウム酸化物またはジルカロイ4の酸化生成物の添加効果を調べた。$$gamma$$線のエネルギーが水と酸化物に与えられ、それぞれで独立して水素が発生するとした場合の、酸化物の寄与分は水中に共存する重量分率の増加とともに飽和に達する傾向を示し、海水中よりも純水中の方が顕著であった。また、その寄与分は結晶構造や組成によらず、粒子サイズあるいは比表面積に強く依存していることがわかった。

口頭

Thermophysical properties of americium-containing barium plutonate

田中 康介; 佐藤 勇; 廣沢 孝志; 黒崎 健*; 牟田 浩明*; 山中 伸介*

no journal, , 

Ba(Pu$$_{0.91}$$Am$$_{0.09}$$)O$$_{3}$$を調製し、結晶構造を確認するとともに、音速測定により弾性率及びデバイ温度を求めた。また、熱伝導率を評価し、マトリクスと比較してきわめて小さい値を示すことがわかった。

口頭

Effect of impurity on sintering and dissolution behavior of simulated molybdenum cermet fuels

圷 葉子; 田中 康介; 逢坂 正彦

no journal, , 

モリブデンを不活性母材とする高速炉用新型燃料において、湿式再処理においてその溶解挙動を把握するため、Moサーメット燃料を模擬した種々の組成のモリブデン化合物の試験を実施し、焼結及び溶解率等の特性を評価した。

口頭

Self-radiation effects on the electronic ground state of AmO$$_2$$ studied by $$^{17}$$O-NMR

徳永 陽; 西 剛史; 中田 正美; 伊藤 昭憲*; 酒井 宏典; 神戸 振作; 本間 佳哉*; 本多 史憲*; 青木 大*; Walstedt, R. E.*

no journal, , 

AmO$$_2$$の電子基底状態に対する自己損傷効果の微視的研究を行った。AmO$$_2$$の電子基底状態についてはNpO$$_2$$と同じ高次多極子の秩序の可能性が指摘されていた。今回我々は新たに$$^{17}$$O核を置換したAmO$$_2$$を準備し、それをできる限り短時間でNMR実験サイトへと運び測定を行った。これにより自己照射効果がほぼ存在しない場合の電子状態を確認することができた。さらに同試料を極低温状態に一ヶ月保管することで、自己損傷効果が急激に進み、それによって非常に短時間で磁気秩序相のNMRスペクトルが変化していく様子を観測することができた。本研究により初期の自己損傷効果を微視的に評価をすることができた。講演ではこれらの結果を基にAmO$$_2$$の磁気相転移の起源について議論する予定である。

口頭

A Study on resonance ionization mass spectrometry of fission products released from molten fuel

岩田 圭弘; 伊藤 主税; 関根 隆; 逢坂 正彦

no journal, , 

福島技術開発の一環として、溶融燃料から放出される核分裂生成物の化学的挙動を把握することを目的として、セシウム・ヨウ素・ホウ素・酸素のレーザー共鳴イオン化質量分析(RIMS)に関する研究を進めている。Continuum社の光パラメトリック発振(OPO)レーザーを用いて、セシウム及びホウ素の共鳴励起に用いる波長455.6557nm及び249.7522nmレーザーを生成した。ヨウ素及び酸素の共鳴励起については、波長178.2757nm及び130.2168nmの真空紫外(VUV)レーザーが必要であり、Krガスセルを用いた共鳴四波混合を利用して当該波長のVUV光を生成した。引き続き、RIMSを用いた核分裂生成物の化学的挙動把握への適用性を検証していく。

口頭

Development of measurement technique on the equilibrium vapor pressure of simulated fission products

高井 俊秀; 中島 邦久; 古川 智弘; 逢坂 正彦

no journal, , 

福島第一原子力発電所における燃料デブリの取出し準備や、ソースターム評価の高度化に向け、炉内の放射性物質分布評価精度を向上させるためには、雰囲気や制御棒材との高温化学反応の影響を考慮した計算モデルを開発し、シビアアクシデント進展解析コードの改良を進めることが必要である。こうした化学的影響評価には、熱力学解析が有益であることから、FP化合物等の熱力学データベース拡充を目的として、高温質量分析法によるFP化合物平衡蒸気圧測定試験を実施することとし、測定技術の開発を行うとともに、その信頼性評価を実施した。

口頭

Evaluation of accompanying behavior of cerium with nuclear materials for the establishment of nuclear material accountancy method using passive $$gamma$$-ray spectrometry

石見 明洋; 勝山 幸三; 三輪 周平; 逢坂 正彦

no journal, , 

福島第一原子力発電所(1F)デブリ中の核物質測定技術の一つとして、核物質に随伴して$$gamma$$線を放出する核分裂生成物(FP)をモニター核種としたパッシブ$$gamma$$線測定技術の開発が開始された。本技術は、燃焼度等が考慮されたFPと核物質の関係式を用いて$$gamma$$線スペクトロメトリーによって$$gamma$$線放出核種から核物質量を評価するものである。TMI-2の分析結果より、モニター核種の候補として$$^{154}$$Eu及び$$^{144}$$Ceが選定されている。この開発の一環として、Ceの核物質への随伴性評価に資する基礎データを取得することを目的として、照射済燃料の溶融ジルカロイ(Zry)による液化・高温化学反応を模擬した高温反応試験及び化学平衡計算を行いCeの挙動について評価を行った。高温反応試験の結果、燃料と溶融Zryの反応部境界においてCeが高濃度化していることを確認した。化学平衡計算の結果、燃料の液化・高温化学反応の進行過程においてCeが一時的に濃化する領域が形成される現象が起こることが分かった。

口頭

The Influence of Gd content on the properties of simulated fuel debris

赤司 雅俊; 廣岡 瞬; 渡部 雅; 米野 憲; 森本 恭一

no journal, , 

福島第一原子力発電所の炉心には中性子吸収材としてGd$$_{2}$$O$$_{3}$$を含むUO$$_{2}$$燃料が装荷されている。原子力機構では損傷炉心に存在する溶融燃料デブリの物性評価を行っている。しかし、Gdを含んだ燃料デブリの物性についてはほとんど知られておらず、溶融燃料デブリの有効な取り出し方法を選定するには至っていない。特に、溶融燃料デブリ内におけるGdの分布を把握することは取出し作業時における臨界安全評価の観点から非常に重要である。そこで本研究では、ZrO$$_{2}$$、UO$$_{2}$$及びGd$$_{2}$$O$$_{3}$$を用いて溶融燃料デブリを模擬した試料を調製し、密度, 結晶構造, 熱伝導率, 熱膨張, 融点に対して調査した。なお、本研究は経済産業省資源エネルギー庁からIRID(原子力機構を含む)が受託した「平成25年度発電用原子炉等廃炉・安全技術基盤整備事業(燃料デブリ性状把握・処置技術の開発)」の研究成果を含むものである。

口頭

SiC coating as hydrogen permeation reduction and oxidation resistance for nuclear fuel cladding

臼井 貴宏*; 澤田 明彦; 天谷 政樹; 鈴木 晶大*; 近田 拓未*; 寺井 隆幸*

no journal, , 

被覆管材料のLOCA時の酸化抑制等を目的として、SiCのコーティングを施したZry-4及びSUS316の板材を対象に、水素透過試験及び水蒸気雰囲気での酸化試験を行った。SiCコーティング済SUS316試料を用いた水素透過試験の結果からは1桁程度の水素透過の低減が見られた。SiCコーティング済Zry-4試料を用いた酸化試験では、未成膜の試料に比べ重量増加及び酸化膜の厚さが低減したことから、基板の酸化が抑制されたと考えられた。また、コーティングが厚いほど重量増加が抑えられる傾向が見られた。しかし、1200$$^{circ}$$Cでの酸化試験ではコーティングの剥離がみられ、コーティングが厚いほど剥離の程度が大きい傾向が見られた。

口頭

Oxidation and reduction behaviors of a prototypic MgO-PuO$$_{2-x}$$ inert matrix fuel

三輪 周平; 逢坂 正彦

no journal, , 

PuO$$_{2-x}$$を含有するMgOベース不活性母材(IMF)母材燃料の1273$$sim$$1473Kにおける酸化・還元挙動を熱重量分析法により調べた。MgO-PuO$$_{2-x}$$-IMFの酸化・還元速度はPuO$$_{2-x}$$のものより大幅に低いことが分かった。一方、平衡酸素ポテンシャルは両者で概ね一致したが、定比付近においてはMgO-PuO$$_{2-x}$$の酸素ポテンシャルはPuO$$_{2-x}$$より小さいことが分かった。

口頭

Fundamental experiments on phase stabilities of Fe-B-C ternary systems

須藤 彩子; 西 剛史; 白数 訓子; 高野 公秀; 倉田 正輝

no journal, , 

BWRのシビアアクシデントでは初期に制御棒ブレードが崩落するため、ブレードの溶融開始はその後の燃料集合体の崩落進展に大きく影響すると考えられている。本研究では制御棒ブレード崩落解析の基礎データとして、制御棒ブレードの溶融開始に影響すると考えられる共晶点付近の組成領域のFe-B-C合金3種を作製し、1073K, 1273Kの相状態解明のための試験を行った。XRD及びSEM-EDXの結果は、JAEA熱力学データベース(JAEA-DB)から解析したFe-B-C状態図の結果とおおよそ一致しているが、Fe$$_{0.68}$$B$$_{0.06}$$C$$_{0.26}$$の領域ではJAEA-DBとは異なり、1273KでFe成分を多く含む相を持つことが明らかとなり、1273KでのCementite相の固溶範囲の再評価が必要であるとの知見を得た。また、溶融開始温度の測定結果から、熱力学解析では3種の合金の間で融解温度に約40Kの差が出ると予想されたが、本実験では、3種の合金すべてが約1400Kで溶融が開始したため、JAEA-DBではCementite相の生成自由エネルギーが過大評価されている可能性があることを明らかにした。

口頭

Development of remote sensing technique using radiation-resistant optical fibers to survey in-vessel for fuel debris

伊藤 主税; 伊藤 敬輔; 内藤 裕之; 西村 昭彦; 大場 弘則; 関根 隆; 若井田 育夫

no journal, , 

福島第一原子力発電所の燃料デブリの取出しに向けた原子炉圧力容器・格納容器内部の燃料デブリ探索のため、光ファイバの耐放射線性を向上させ、これを用いた遠隔検知技術の開発を進めている。本研究では、OH基を1,000ppm添加した溶融石英光ファイバ22,000本から構成される全長10mのイメージファイバを製作した。近赤外線は$$gamma$$線による伝送損失がほとんど見られないため、波長1$$mu$$m程度までの近赤外線イメージングができるように隣接するコア間の間隔を可視光用の3.3$$mu$$mから4$$mu$$mへ広げた。これに$$gamma$$線を1MGyまで照射した結果、イメージファイバの可視光の透過率は伝送損失が最大となる波長600nmの光でも半減に留まり、近赤外線領域では透過率の低下は見られなかった。近赤外線映像の解像度は可視光映像と概ね同程度まで改善され、イメージファイバの本数を22,000本へ増加しても赤外線領域の耐放射線性は維持された。この光ファイバ技術を用いた観察、元素分析、放射線計測の機能を有する遠隔検知技術の成立性が確認された。

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